Formado inicialmente ao longo dos anos 40 e 50 por inúmeras doações de artistas, empresários e algumas instituições oficiais, o acervo do Museu de Arte Moderna do Rio de Janeiro constituiu-se uma das coleções de arte do século XX mais importantes no país. Apresentando um panorama completo e sofisticado da evolução artística de nosso século, dentro e fora do Brasil. A coleção partia do cubismo e avançava pelo futurismo, surrealismo, dada e demais vanguardas históricas do início deste século, até o que de mais atual ocorria no cenário internacional durante os primeiros decênios de sua segunda metade. Durante três décadas, a maioria dos artistas brasileiros de destaque teve no não somente seu palco de ação mais imediato e visível: aqui estavam fartamente representados e eram permanentemente vistos pelo público.

O incêndio de 1978, contudo, pôs a perder todo o esforço das décadas anteriores. Muito pouca coisa pôde ser salva. Entre as perdas irrecuperáveis estão obras-primas de Picasso (uma inestimável cabeça cubista e um famoso Retrato de Dora Maar), Miró, Salvador Dalí, Max Ernst, René Magritte, Ivan Serpa, Manabu Mabe e muitos outros, além de todos os trabalhos presentes em uma grande retrospectiva de Joaquin Torres García, que ocupava o Museu no momento do incêndio. Das obras que escaparam do fogo, destacam-se Mademoiselle Pogany, escultura de Constantin Brancusi de 1920; Number 16, de Jackson Pollock de1950 e a obra de Ben Nicholson, Opal, magenta and black de 1951, hoje entre as principais jóias do . Também tem valor inestimável, no acervo, a gigantesca tela de Georges Matthieu, Morte Antropofágica do Bispo Sardinha, pintada pelo artista durante uma performance nas dependências do próprio Museu, em 1959, e por ele doada em caráter definitivo poucos anos depois. Trata-se da maior tela de Matthieu (3 x 10m) existente na América do Sul e, atualmente, permanece guardada, à espera de restauração.

Imediatamente após o trágico acidente que chocou o meio cultural de todo o mundo, começaram as manifestações de solidariedade sob a forma de doações de artistas, instituições e mesmo de governos - como o da França, que enviou ao obras como a de Pierre Soulages - mas os esforços de reconstrução do acervo foram largamente prejudicados por crises sucessivas da economia brasileira. Foi necessário um longo período de pequenas adições para que a Coleção do Museu voltasse a ocupar seu lugar de destaque. Atualmente, com cerca de onze mil obras, ela dispõe de esculturas e pinturas de artistas de renome internacional como Fernand Léger, Alberto Giacometti, Jean Arp, Henry Moore, Barry Flanaghan, Bourdelle, Poliakov, Henri Laurens, Marino Marini, Max Bill, César, Lipchitz, Carlo Carrà e Lucio Fontana. Além da coleção internacional, há um grupo notável de artistas latino-americanos, entre eles Joaquin Torres García, Cruz Díez, Jorge de la Vega, Romulo Macció, Xul Solar, Antonio Seguí e Guillermo Kuitca, além de brasileiros como Bruno Giorgi, Maria Martins, Di Cavalcanti e, naturalmente, representantes do neoconcretismo como Lygia Clark, Helio Oiticica, Franz Weissmann, Amílcar de Castro e Wyllis de Castro.

Desde 1993, o Museu de Arte Moderna recebeu, em regime de comodato, um reforço dos mais notáveis para seu acervo. A Coleção Gilberto Chateaubriand, internacionalmente conhecida como o mais completo conjunto de arte moderna e contemporânea brasileira, e cujas cerca de quatro mil peças compõem um impressionante painel do período em um só museu do País. A coleção tem trabalhos pioneiros da década de 10, como os de de Anita Malfatti (duas paisagens de 1912 e O Farol, de 1915), e prossegue através do modernismo de Tarsila do Amaral (o Urutu, de 1928), Lasar Segall, Di Cavalcanti, Ismael Nery, Vicente do Rego Monteiro, Portinari, Pancetti, Goeldi e Djanira, entre outros. Desenvolve-se através dos embates dos anos 50 entre geometria e informalismo, das atitudes engajadas e transgressoras da Nova Figuração dos anos 60 e da arte conceitual da década seguinte, dos artistas que constituíram a Geração 80, até desembocar nos mais jovens artistas surgidos nos dois ou três últimos anos. O colecionador reuniu praticamente todos os artistas que conquistaram um lugar de destaque internacional para a arte brasileira: Aluísio Carvão, Ivan Serpa, Antônio Dias, Rubens Gerchman, Carlos Vergara, Roberto Magalhães, Wesley Duke Lee, Nelson Leirner, Artur Barrio, Antônio Manuel, Jorge Guinle, Daniel Senise, José Bechara, Rosangela Rennó e Ernesto Neto, e centenas de outros não menos destacados (são cerca de 400 artistas no total). Renovada através de aquisições que o colecionador faz periodicamente, em especial junto a artistas jovens e ainda não consagrados pelo circuito de arte, a Coleção Gilberto Chateaubriand é sempre apresentada em exposições temáticas, não somente nas dependências do Museu, mas igualmente através de exposições itinerantes dentro e fora do País.

Já em 2005, o Museu de Arte Moderna teve o prazer de receber, em regime comodato, grande parte da coleção do diplomata Joaquim Paiva. A Coleção Joaquim Paiva teve seu início em 1981 quando o diplomata começou a adquirir sistematicamente fotografias brasileiras contemporâneas. No museu estão depositadas aproximadamente 1090 obras que registram o que há de mais representativo na fotografia brasileira de nosso tempo. Desde de retratos e paisagens à experimentos fotográficos dos anos 1990. Entre os nomes mais representativos da coleção estão: Pierre Verger com a sua preciosa documentação sobre a cultura afro-brasileira; Geraldo de Barros e seus experimentalismos técnicos; Miguel Rio Branco que busca a intensidade das cores no universo mais dura da realidade brasileira, o fotojornalismo ligado à temática social e bem brasileira de Walter Firmo, a atitude questionadora sobre o ato de fotografar da artista Rosângela Rennó entre outros. Nesse sentido a Coleção Joaquim Paiva representa no toda a qualidade e a pluralidade de trabalhos e tendências que a fotografia contemporânea brasileira pode nos oferecer.

Somado a esta coleção por si só impressionante, o Museu de Arte Moderna abriga, ainda, um terceiro conjunto igualmente expressivo, com cerca de quatro mil obras de fotógrafos brasileiros, que compõem um terceiro acervo, adquirido em parte graças a uma doação especial da White Martins.